CW-MFC污水處理中抗生素去除并同步抑制甲烷排放的研究
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摘要：抗生素作為抗病原細菌的藥物，在人和動物疾病的預防治療等方面發揮著重要作用。多數抗生素在人和動物體內都不能夠被完全代謝，會以原形和活性代謝產物的形式排到體外，并經不同途徑進入水體環境。人工濕地生態處理技術以投資低，管理簡便等優勢得到廣泛應用，但其對部分抗生素的去除性能較差，并且存在排放溫室氣體甲烷的環境風險。近年來，微生物燃料電池(MFC)技術得到廣泛關注，本研究充分利用人工濕地(CW)天然的氧化還原梯度和其對難降解有機物凈化潛能，將微生物燃料電池系統與人工濕地耦合，于垂直流人工濕地中構建了多組以石墨為陰陽極填料的微生物燃料電池型人工濕地(CW-MFC)系統，研究了MFC在增強人工濕地抗生素去除效能并減少其甲烷排放方面的作用。文中分析了各組裝置在處理含磺胺嘧啶和環丙沙星兩種抗生素人工模擬廢水時的運行性能，并通過不同CW-MFC系統間的對比，探討了各因素對抗生素去除和甲烷排放的影響；此外，還構建了以天然錳礦石為陰陽極填料的CW-MFC系統，考察了天然錳礦石對甲烷排放的削減作用，初步分析了各過程的相關機理。主要研究結論如下： 構建了3組CW-MFC系統和2組CW系統，3組CW-MFC系統分別為以石墨為陰陽極填料的CW-MFC系統、不種植菖蒲的CW-MFC系統以及以天然錳礦石為陰陽極填料的CW-MFC系統，2組CW系統為兩種填料CW-MFC系統的開路模式(相當于普通人工濕地)，作為試驗的對照組，考察了不同構型CW-MFC系統處理含抗生素廢水的運行性能。結果表明，在處理含抗生素的廢水時，系統能夠長期穩定運行，CW-MFC系統對COD和NH4+-N去除效果較好，去除率分別達到90%和50%以上。植物的存在有利于NH4+-N的去除。所構建的天然錳礦石CW-MFC也有較好的污染物凈化性能，COD和NH4+-N去除率分別達到了94.00%和54.26%。在產電性能方面，各組CW-MFC系統均能夠穩定產電。CW-MFC系統在陰極有無菖蒲存在的情況下，能夠分別輸出450mV和410mV左右的電壓，植物的存在可以顯著提高CW-MFC產電。以天然錳礦石為陰陽極填料的CW-MFC系統具有最高的產電電壓，穩定輸出電壓在520mV左右。 在石墨CW-MFC系統中，CW-MFC系統與CW系統對兩種抗生素的去除率都超過90%，CW-MFC系統中磺胺嘧啶和環丙沙星的出水濃度均低于CW系統。在天然錳礦石CW-MFC系統中，CW-MFC系統與CW系統對兩種抗生素的去除率均大于90%，閉路系統對磺胺嘧啶的去除率比CW系統提高6.20%。天然錳礦石CW-MFC系統對抗生素的去除效果低于石墨CW-MFC系統，相比于石墨CW-MFC，天然錳礦石CW-MFC系統對磺胺嘧啶的去除率降低了8.89%。 通過與CW系統對比，研究了CW-MFC系統對甲烷排放的抑制作用。結果表明，在石墨CW-MFC系統中，CW-MFC系統平均甲烷排放通量減少了15.29%，在天然錳礦石CW-MFC系統中，CW-MFC系統較CW系統甲烷排放量減少了31.00%，閉路系統可以部分減少普通人工濕地的甲烷排放。此外，與石墨CW-MFC系統相比，天然錳礦石CW-MFC甲烷排放量更低，閉路系統平均甲烷排放通量減少了25.42%。 陰極植物菖蒲的存在對于CW-MFC系統去除磺胺嘧啶和環丙沙星無明顯的影響，有無植物的CW-MFC系統對于兩種抗生素的去除率都在95%以上。在甲烷排放方面，陰極未種植菖蒲的CW-MFC相比于有植物的CW-MFC，平均甲烷排放通量降低了21.79%，菖蒲的存在不利于CW-MFC系統甲烷減排。通過梯度增加進水葡萄糖濃度的方式，研究了進水有機物負荷變化對CW-MFC系統產甲烷的影響。結果表明，當進水葡萄糖濃度從200mg/L增加到300mg/L和400mg/L時，閉路CW-MFC系統中甲烷排放通量隨著進水葡萄糖濃度升高而增大。 進水中加入100mg/L的重金屬鋅后，CW-MFC系統和CW系統的抗生素去除率均降低，兩組裝置對磺胺嘧啶的去除已沒有顯著性差異。在甲烷排放方面，重金屬鋅的存在明顯抑制了CW-MFC系統的甲烷排放，CW-MFC減少甲烷排放的作用隨時間的增長逐漸減弱。 CW-MFC系統填料上的微生物相分析表明，天然錳礦石的菌種豐富度和多樣性較高。不同的填料會對CW-MFC微生物群落結構產生一定的影響，石墨CW-MFC系統和天然錳礦石CW-MFC系統電極附近的填料上均存在產電菌，但天然錳礦石CW-MFC中Geobacter地桿菌屬的相對豐度更高。
